高Q因子微谐振器通过全内反射将光子长时间束缚在腔体中，从而大大提高了腔内光场的能量密度，同时增强了光与物质之间的相互作用，是研究非线性光学的绝佳平台。目前，最先进的微纳制造技术使薄膜铌酸锂（TFLN）微谐振器的Q值最高可以达到10^8数量级，接近其理论极限。这有助于在TFLN微谐振器中实现各种非线性效应。如二次谐波发生（SHG）、和频产生（SFG）、光参量振荡（OPO）和自发参量下变频(SPDC)等。

而受激拉曼散射(SRS)作为一种三阶非线性非参数过程，是扩展光源工作光谱范围的有效途径，可以提供不同于泵浦的新波长。此前，SRS已经在多种光子集成平台上进行了演示，包括硅、二氧化硅、金刚石和氮化铝。LN具有强的多拉曼声子分支，大的二阶非线性系数和宽的透明窗口，而SRS和SFG过程的结合有利于将光源的波长转换到短波长方向，这将大大增加TFLN平台上SRS过程的应用潜力。

本文中，我们展示了x-cut高Q因子TFLN微盘腔在1543 nm左右的连续光泵浦下，通过模态相位匹配在SHG峰值附近产生级联的多声子拉曼信号和相关的级联SFG过程。我们制备了Q因子大于8 × 10^5的TFLN微盘腔。微盘中WGM模式的高Q和小模式体积补偿了相互作用模式之间的小空间模式重叠，允许我们观察到SRS效应和级联非线性效应。多声子拉曼信号及其级联的SFG信号可以通过在小范围内改变泵浦波长来调节。此外，我们在光学显微镜下观察到了TFLN微盘腔中多色可见光的产生。

图1  TFLN微盘SRS的实验结果光谱图

我们将泵浦波长调至1543.59 nm，固定功率为21.78 mW，在SHG峰附近观察到如图1所示的多声子拉曼谱线。通过将拉曼谱线波长与SHG峰的波长进行比较，计算两者波数的差值，再参考LN晶体的拉曼光谱，我们可以将谱线与不同的拉曼声子分支对应起来，对应关系如表1所示。

表1  图1中SRS谱线和拉曼有源声子的对应关系

图2  TFLN微盘的SRS级联的SFG过程。（a）（b）为实验光谱图。（c）-（f）为光镜下的微盘散射光照片

图3  拉曼峰和级联拉曼峰的精细调节过程

与此同时，我们观察到了与拉曼峰相关的SFG过程如图2所示，这可以使SRS谱线转换到更短的波长范围。在光镜下我们也观察到了微盘外围散射出的可见光。通过改变泵浦波长，我们也演示了拉曼峰和级联拉曼峰的精细调节过程如图3所示。

我们的SRS实验结果具有宽带相位匹配和可调谐的特点。这主要是归因于x-cut的TFLN微盘中独特的模式相位匹配条件和多重共振条件的满足。然而，这些相互作用模式之间的空间重叠因子可能很小，这可以通过微盘的高Q因子来补偿。我们的工作将TFLN微腔中SRS的波长扩展到SHG范围，这将大大提高TFLN平台上SRS的波长转换潜力。

该成果发表在“Yuxuan He, Xiongshuo Yan, Jiangwei Wu, Xiangmin Liu, Yuping Chen, and Xianfeng Chen, Cascaded multi-phonon stimulated Raman scattering near second-harmonic generation in a thin-film lithium niobate microdisk, Opt. Lett. 49, 4863-4866 (2024)”。

论文链接：https://doi.org/10.1364/OL.533732